Himne PKB
Suatu kali pada 1999, mantan presiden ke-4 RI Gus Dur memintanya  membuat lagu himne untuk Partai Kebangkitan Bangsa (PKB). Sepulang dari pertemuannya dengan Gus Dur, ia menciptakan lagu tersebut.
"Saya diminta menggubah lagu himne PKB. Saya juga tidak tahu dari mana dia tahu nama saya. Jadi, saya pergi ke rumahnya, ngobrol, pas pulang di perjalanan saya mendapatkan ilham untuk lagu PKB. Proses pembuatannya cepat. Saya dibayar Gus Dur, tapi saya lupa besarnya berapa," kata Alfred.Â
Nama Alfred Simanjuntak kemudian tenar karena dialah yang menciptakan lagu Bangun Pemudi Pemuda yang dilantunkan tiap tanggal 28 Oktober dalam rangka Hari Sumpah Pemuda. Putra pasangan guru Lamsana Simanjuntak-Kornelia Silitonga adalah anak pertama dari delapan bersaudara.
Sejak tahun 1950, ia bekerja tetap di Badan Penerbit Kristen (BPK) Gunung Mulia, Jakarta, dan sempat menjadi pimpinannya. Akan tetapi, dia tetap aktif di musik. Tahun 1967, dia turut mendirikan Yayasan Musik Gereja (Yamuger) dan pada tahun 1985 memprakarsai Pesta Paduan Suara Rohani (Pesparani).
Hingga kini, Alfred sudah menulis sekitar 42 lagu terdiri dari lagu gereja, kebangsaan. Dia juga pernah menulis lagu dalam irama dangdut, Terumbu Karang atas permintaan Lembaga Ilmu Pengetahuan Indonesia (LIPI) yang akan disosialisasikan kepada masyarakat di kawasan pesisir Riau.
Tak terlalu banyak lagu ciptaan Alfred dalam Kidung Jemaat. "Hanya sekitar 7 buah. Tetapi yang paling saya sukai adalah nomer 432 dalam Kidung Jemaat," ujarnya. Lagu itu berjudul Jika Padaku Ditanyakan.
"Itu refleksi Injil. Injil berisi tentang orang-orang yang sakit, menderita , miskin dan sebagainya," kata Alfred.
Inilah syair lagu Jika Padaku Ditanyakan:
Jika padaku ditanyakan apa akan kuberikan pada dunia yang penuh penderitaan
Kan kusampaikan kabar baik pada orang-orang miskin
Pembebasan bagi orang orang yang ditawan
Yang buta dapat penglihatan
Yang tertindas dibebaskan
Sungguh tahun rahmat Tuhan sudah tiba
Krajaan Allah penuh karunia
Itu berita bagi isi dunia
(Sumber: Yamuger-Kidung online)
"Setahun terakhir ini Pak Alfred sering sakit. Dia terserang stroke.  Tetapi kemudian menjadi komplikasi ginjal, paru-paru dan gula darahnya naik. Tanggl 26  Juni sebenarnya beliau akan dibawa pulang dari RS untuk  home care. Tapi ternyata pagi tadi, beliau sudah pergi," kata Sonny, staf Yamuger.