Di Arab Saudi, keberhasilan meloloskan The Green Falcons ke Olimpiade 1984 menjadi satu prestasi. Pada babak  kualifikasi, Timnas Indonesia angkatan Ricky Yakobi dan Djoko Malis sempat dihadapi di Stadion Gelora Bung Karno, dengan kedua tim kala itu bermain imbang 1-1.
Tapi, diantara sekian banyak tim yang pernah ditanganinya, Timnas Brasil menjadi tim yang paling sering putus-sambung dengannya. Ada enam periode berbeda, yang pernah dijalaninya bersama Selecao, baik sebagai pelatih kepala, asisten pelatih maupun pelatih interim.
Sebagai pelatih kepala, Zagallo pernah bertugas pada periode 1967-1968, 1970-1974 dan 1994-1998. Pada periode pertama dan keduanya, trofi Piala Dunia 1970 menjadi titik puncak prestasinya.
Selain memastikan trofi Piala Dunia ketiga buat Tim Hijau-Kuning dan memastikan status Pele sebagai legenda sepak bola Brasil, Zagallo juga ikut mencatat sejarah, sebagai orang pertama yang meraih Piala Dunia sebagai pemain dan pelatih.
Jadi, ketika mulai bertugas lagi sebagai pelatih kepala, ia tak ragu menduetkan Romario dan Ronaldo yang beda generasi. Kombinasi duet Ro-Ro ini mampu memenangkan Piala Konfederasi dan Copa America 1997.
Dengan demikian, Zagallo mencatat histori unik, sebagai satu-satunya pelatih yang menangani Pele, Romario, dan Ronaldo. Sesuatu yang saat ini hanya mungkin dilakukan di game simulasi.
Dalam hal torehan trofi di Timnas Brasil, Zagallo menjadi pelatih pertama yang pernah meraih Piala Dunia, Copa America dan Piala Konfederasi. Capaian ini sekaligus membuktikan, Zagallo bukan hanya jago taktik, tapi juga mampu menyatukan tim penuh bintang. Sesuatu yang belakangan hilang di Timnas Brasil.
Meski Piala Dunia 1998 ditutup dengan kekalahan 0-3 dari tuan rumah Prancis, dengan cedera misterius Ronaldo sebagai bumbu kontroversi, posisi Zagallo sebagai legenda besar sepak bola Brasil tetap tak terbantahkan.
Karena itulah, namanya masih diterima dengan baik saat bertugas sebagai pelatih sementara Timnas Brasil usai juara Piala Dunia 2002 dan kembali bertugas sebagai asisten pelatih Carlos Alberto Parreira sampai pensiun dari dunia kepelatihan tahun 2006, segera setelah Brasil tersingkir di perempatfinal Piala Dunia.
