Persahabatan Syd Barrett dan Roger Waters hingga Terciptanya Lagu "Wish You Were Here"

Awal tahun 1966, Barrett memutuskan untuk menyederhanakan lagi nama band menjadi Pink Floyd. Nama Pink Floyd sendiri diambil dari nama depan 2 musisi blues yaitu Pink Anderson dan Floyd Council. 

Tahun 1966, Pink Floyd memulai kariernya dengan membawakan lagu-lagu yang diciptakan oleh Syd Barrett dan perform di klab-klab sekitar London. Penampilan mereka tidak selalu di perhatikan oleh pengunjung-pengunjung Club hingga akhir tahun 1966, Pink Floyd merubah musiknya menjadi R&B.

Pink Floyd juga sempat tidak mendapatkan bayaran dari salah satu pemilik klab yang klab nya menghadirkan band Pink Floyd karena kurang puas dengan musik mereka. 

Pink Floyd tidak putus asa dan tetap bermusik hingga akhirnya mereka mendapatkan penggemar di UFO Club London. Manajer dari klab UFO, Joe Boyd tertarik untuk mempromosikan Pink Floyd ke label rekaman.

Awal tahun 1967, Joe Boyd dan Bryan Morrison menyewa studio rekaman untuk merekam demo lagu-lagu Pink Floyd yang akan dikirim ke label rekaman. Label rekaman EMI tertarik dengan lagu-lagu Pink Floyd dan segera mengontrak Pink Floyd dengan bayaran 5.000 Poundsterling dan mempersiapkan album. 

Syd Barret sang leader Pink Floyd ini ditugaskan untuk membuar lirik dan mulai dari awal tahun 1967 ia mulai rutin menggunakan LSD. Tanggal 29 Januari 1967, Pink Floyd mulai merekam lagu "Arnold Lyne" dan lagu tersebut dirilis tanggal 10 Maret 1967.

Lagu "Arnold Lyne" sempat menduduki tangga lagu teratas di Inggris. Setelah kesuksesan single pertama, lagu "See Emily Play" ditanggal 16 Juni 1967 yang juga sukses. Pink Floyd menjalani beberapa tournya dan merekam album pertama. 

Album pertama Pink Floyd "The Piper at the Gates of Dawn" dirilis tanggal 4 Agustus 1967 oleh label rekaman EMI. Hampir semua lagu ditulis oleh Syd Barrett dan album ini mengusung musik Psychedelic Rock.

Setelah perilisan album pertama yang lumayan sukses, Pink Floyd menjalani tournya dan beberapa kali di undang di acara TV. Barrett semakin ketagihan menggunakan LSD hingga perilakunya kadang tak dapat dikontrol dan karena kecanduannya dengan LSD membuat kariernya di Pink Floyd di ujung tanduk.

Bulan Desember tahun 1967, Pink Floyd merekrut anggota ke limanya yaitu David Gilmour teman kuliah dan ngamennya Syd Barrett dulu. 

Masih di waktu yang sama, Pink Floyd disibukan untuk merekam lagu-lagu untuk album yang kedua. Perilaku Syd Barrett makin tidak karuan dan suka berbicara sendiri. Barrett sempat sepanggung bersama David Gilmour saat sudah di Pink Floyd.