Selang beberapa waktu kemudian, ia berkenalan dengan Louis Leakey, seorang arkeolog dan palaentolog terkenal. Louis adalah pionir dalam penelitian mengenai evolusi manusia di benua Afrika. Pertemuannya dengan Louis tersebut kelak akan mengubah jalan hidupnya.
Beberapa waktu kemudian, Louis merekrut Jane untuk membantunya melakukan penelitian. Sebenarnya waktu itu Louis sedang mencari seorang peneliti simpanse. Namun ketika melihat kegigihan dan ketertarikan Jane yang besar terhadap hewan, maka ia pun merekrut Jane. Louis lalu mengirim Jane ke Olduvai Gorge, salah satu lokasi penelitian paleoantropologi paling penting di dunia yang terletak di Tanzania.
Di Tanzania, Jane bertemu dengan ahli primatologi wanita lainnya yaitu Dian Fossey, peneliti dari Amerika Serikat yang khusus meneliti gorila gunung, dan Birute Galdikas, peneliti asal Jerman yang khusus meneliti orangutan.
Ketiga ahli primata itu nantinya kerap disebut sebagai "The Trimates". Mereka semua dipilih oleh Louis Leakey untuk meneliti primata, sehingga kadang mereka disebut dengan "Leakey's Angels".
Sebagai informasi, Dian Fossey telah wafat pada Desember 1985 di sebuah kamp di daerah terpencil di Rwanda. Sementara itu, Birute Galdikas saat ini menjadi Presiden Orangutan Foundation International (OFI) yang kerap mengkampanyekan orangutan kepada masyarakat, khususnya para pelajar. Birute datang ke Tanjung Puting, Kalimantan Selatan pada tahun 1971 khusus untuk melakukan riset perilaku orangutan.
Pada tahun 1958, Louis mengirim Jane ke London untuk mempelajari perilaku primata dan anatomi primata bersama para ahli primatologi. Pada tahun 1960, Jane kembali ke Afrika dan menuju ke Gombe Stream National Park di Tanzania.
Ketika melakukan penelitian populasi simpanse liar di tepian Danau Tanganyika di wilayah Gombe National Park, ia menemukan sesuatu yang menarik. Ia mengamati dua ekor simpanse yang mematahkan ranting untuk membuat alat penangkap rayap dari sarang.
Jane melihat bahwa itu adalah sesuatu yang luar biasa bagi studi ilmiah karena hingga saat itu para peneliti berpikir bahwa hanya manusia yang mampu membuat dan menggunakan alat.
Pada tahun 1962, berkat Louis, Jane melanjutkan studi di Cambridge University, dilanjutkan ke Newnham College hingga ia meraih gelar PhD di tahun 1966 di bidang ethologi, padahal ia tidak memiliki gelar BA atau BSc. Thesisnya yang secara khusus meneliti tentang simpanse, berjudul "Behaviour of the Free-Ranging Chimpanzee", merupakan hasil penelitiannya selama lima tahun pertama di Gombe.
Selama melakukan penelitian, Jane tak hanya memberi nomor pada setiap simpanse yang ditelitinya, tapi juga memberi mereka nama. Jane menemukan bahwa simpanse memiliki sikap dan melakukan beberapa hal yang mirip dengan manusia.
Awalnya, simpanse dianggap sebagai hewan vegetarian yang hanya makan sayuran atau buah-buahan, namun penelitian Jane menemukan bahwa simpanse tergolong omnivora. Primata cerdas ini, menurut penelitian Jane, dapat membuat alat-alat yang dibutuhkan untuk mereka. Simpanse juga makhluk sosial dengan hidup berkelompok, dan saling mengenal satu sama lain.