Tiga novel pertamanya ditulis saat menjadi mata-mata, dan atasannya memintanya untuk menerbitkan dengan nama samaran. Dan tetap menjadi "Le Carre" untuk seluruh karirnya. Dia berkata lebih memilih nama itu - yang artinya "persegi" dalam bahasa Prancis - hanya karena dia menyukai bunyinya yang samar-samar misterius dan bergaya Eropa.
"Call For the Dead" muncul pada tahun 1961 dan "A Murder of Quality" pada tahun 1962. Kemudian pada tahun 1963 muncullah "The Spy Who Came in From the Cold," sebuah kisah tentang seorang agen yang dipaksa untuk melakukan operasi terakhir yang berisiko di Berlin yang sedang terbagi.Â
Novel Ini mengangkat salah satu tema berulang penulis: kaburnya garis moral yang merupakan bagian tak terpisahkan dari spionase, dan kesulitan membedakan orang baik dari jahat.Â
Le Carre mengatakan bahwa novel tersebut ditulis di salah satu titik tergelap Perang Dingin, tepat setelah pembangunan Tembok Berlin, pada saat dia dan rekan-rekannya khawatir perang nuklir akan segera terjadi.
Novel tersebut segera dipuji sebagai salah satu karya klasik terbaik dan memungkinkan Le carre untuk keluar dari dinas intelijen dan menjadi penulis penuh waktu.
Penggambarannya tentang kehidupan di dunia "The Circus" yang penuh tipu daya dan kotor secara etis merupakan antitesis dari pahlawan aksi flamboyan Ian Fleming, James Bond, serta memenangkan le Carre penghormatan kritis yang menghindari karya Fleming.
Karakter Smiley muncul di dua novel pertama le Carre dan dalam trilogi "Tinker, Tailor, Soldier, Spy," "The Honorable Schoolboy," dan "Smiley's People."
Karakter Smiley didasarkan pada John Bingham - seorang agen MI5 yang menulis thriller mata-mata dan mendorong karier sastra le Carre - dan sejarawan gerejawi Vivian Green, pendeta di sekolahnya dan kemudian perguruan tinggi Oxfordnya, yang sekaligus menjadi tempat pengakuan dosanya dan juga ayah baptis.Â
Lebih dari 20 novel menyentuh realitas kotor dunia mata-mata tapi le Carre selalu menyatakan ada semacam perasaan bangsawan dalam profesinya. Dia mengatakan pada zamannya, mata-mata telah melihat diri mereka sendiri hampir seperti orang-orang dengan panggilan imamat untuk mengatakan yang sebenarnya.
"Kami tidak membentuk atau mengarangnya. Kami ada di sana, kami pikir, untuk berbicara kebenaran." Katanya.
"A Perfect Spy," novel paling otobiografinya, melihat pembentukan mata-mata dalam karakter Magnus Pym, seorang anak laki-laki yang punya ayah kriminal dan asuhannya yang rumit memiliki kemiripan yang kuat dengan le Carre sendiri.