Barrett bersama ibunya dan saudara-saudaranya pindah rumah dan rumahnya disewakan. Ibunya mengetahui Barrett suka bermusik dan ia memperbolehkan Barrett mengadakan konser-konseran di teras rumah yang baru bersama teman-temannya.
Di saat Barret mendirikan band bersama temannya, Waters remaja sering menjadi panitia konser musik. Bandnya Barret bubar di tahun 1962 dan masih di tahun yang sama Barret mulai mendengarkan musik-musik dari The Beatles yang mulai terinspirasi untuk bermusik.
Barret mendengarkan The Beatles dari tahun 1962 hingga awal tahun 1963 dan ia mulai menyukai band The Rolling Stones ketika band tersebut mengadakan perform di dekat rumahnya.Â
Barret bertemu dengan David Gilmour di sebuah universitas di Cambridge sekitar bulan September 1962. Mereka mulai saling mengenal dan kadang sering berbagi pengetahuan musik dengan Gilmour. Barret mulai menulis lagu dan mulai tertarik untuk terjun ke dunia musik.
Di tahun 1965, David Gilmour dan Syd Barret pernah mengamen ke sejumlah kota di Spanyol dan Prancis hingga Gilmour jatuh sakit karena kelaparan. Mereke akhirnya pulang lagi ke Inggris dan David Gilmour sempat balik lagi ke Prancis lalu berkerja sebagai seorang supir pribadi dan bermusik.
Sebelum Barrett dan Gilmour mengamen di Spanyol dan Prancis, Roger Waters kawan lama dan sahabat Barret dari kecil membuat band Sigma 6 bersama teman 1 kampusnya yaitu Nick Mason.Â
Waters dan Mason merupakan mahasiswa di sebuah perguruan tinggi jurusan Arsitektur. Mereka mengajak Richard Wright seorang mahasiswa juga dan 1 jurusan. Tak lama kemudian band Sigma Six bubar dan berganti nama menjadi The Tea Set.Â
Barret sempat join ke panggung bandnya Waters di tahun 1964 tapi hanya sebentar saja dan 2 sahabat itu akhirnya bertemu kembali.Â
Setelah pulang mengamen sekitar akhir tahun 1965, Waters mengajak Barret untuk bergabung di bandnya yaitu The Tea Set. The Tea Set mulai dikenal di tempat-tempat lokal di sana.
Barret akhirnya mau bergabung di band dan ikut beberapa kali latihan sebelum ia merumuskan nama band yang baru dan menjadi leader di bandÂ
Desember tahun 1965, Syd Barret mengusulkan nama band diganti dari The Tea Set menjadi Pink Floyd Sound namun tak lama diganti lagi menjadi Pink Floyd Blues Band.Â