Soal dipercaya untuk mendesain gedung-gedung di Brasilia dimulai dengan pertemuannya dengan Juscelino Kubitschek, Presiden Brasil ke-21 yang memerintah dari 1956 hingga 1961.
Pada 1954-1955 Niemeyer merancang Museum of Modern Art of Caracas (Caracas MAM). Menurut Niemyer, proyek ini adalah tanda dimulainya sebuah arah baru untuk menggambarkan bangunan pemerintah untuk Brasilia.
Juscelino Kubitschek akhirnya datang mengunjungi Niemeyer di September 1956, tak lama setelah dia diangkat sebagai presiden Brasil. Saat keduanya bersama dalam satu mobil, Kubitschek berkata pada Niemyer "Aku akan membangun ibukota baru untuk negara ini dan saya ingin Anda membantu saya, Oscar, kali ini kita akan membangun ibukota Brazil".
Niemeyer langsung setuju. Niemeyer lantas menyelenggarakan kompetisi untuk- lay out Braslia , ibukota baru itu. Pemenangnya adalah teman baik sekaligus master di bidang tata kota, Lucio Costa dengan mengalahkan 5.550 peserta lainnya. . Niemeyer yang akan merancang gedung-gedung dan Lucio bertanggung jawab untuk rencana kota.
Dalam waktu beberapa bulan, Niemeyer merancang sejumlah besar perumahan, komersial dan bangunan pemerintah. Di antaranya adalah Istana Presiden (Palacio da Alvorada), gedung  Kongres Nasional Brasil , gedung kementrian dan Katedral Braslia (sebuah struktur hiperboloid ).
Dilihat dari atas, kota Brasilia ini memiliki elemen yang futuristik di setiap bangunan, memberikan kesatuan formal, dan dibagi secara lengkap dalam sejumlah sektor mulai dari sektor perhotelan, perbankan, dan juga kedutaan besar. Kota ini dibangun selama 41 bulan sejak 1956 hingga 1960.
Dengan arsitek bangunan di Brasilia yang modern dan futuristik, Badan PBB yang menangani kebudayaan akhirnya menetapkan Brasilia sebagai UNESCO World Heritage Site lantaran arsitektur modern dan perencanaan urban yang unik dan artistik
Setelah Brasilia selesai dan hingga sekarang karya-karya Niemeyer masih dapat dinikmati, Niemeyer terus berkarya dan mendapat berbagai penghargaan.
 Pada tahun 1963, ia menjadi anggota kehormatan dari Institut Arsitek Amerika di Amerika Serikat; tahun yang sama, ia menerima Hadiah Perdamaian Lenin dari Uni Soviet . Pada tahun 1964, Niemeyer  diundang oleh Abba Hushi , walikota Haifa , Israel , untuk merencanakan kampus Universitas Haifa.
Kontribusi Niemeyer kepada pembangunan Braslia bahkan digambarkan di tahun 1964 oleh negara Perancis melalui film L'homme de Rio (The Man From Rio), yang dibintangi oleh Jean-Paul Belmondo.
